Al in 2004 werd de acteur bekend door zijn rol in Un long dimanche de fiançailles. Hij won voor zijn rol een César Awards en later ook voor zijn aandeel in de film Juste la fin du monde uit 2016.
Het leverde hem een ticket op naar Hollywood. Hij was te zien als Hannibal in de Hannibal Rising. In 2014 had de acteur weer een grote rol. Hij was in de film Saint Laurent te zien als modeontwerper Yves Saint Laurent.
Postuum in het Marvel Cinematic Universe
Ulliel zien we binnenkort in de Marvel-serie Moon Knight op Disney+, als onderdeel van het Marvel Cinematic Universe. Hij speelt de rol van Anton Mogart / Midnight Man.
Ulliel had sinds 2013 een relatie met het Franse model Gaelle Pietri. Het stel werd in 2016 ouders van een zoon.